Jul 19, 2023
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Scientific Reports 13권, 기사 번호: 5877(2023) 이 기사 인용 840 액세스 측정항목 세부 정보 환경에서 방사성 핵종의 이동성과 생물학적 이용 가능성은 방사성 핵종의 환경에 크게 좌우됩니다.
Scientific Reports 13권, 기사 번호: 5877(2023) 이 기사 인용
840 액세스
측정항목 세부정보
환경에서 방사성 핵종의 이동성과 생체 이용률은 수용성 종분화, 흡착 거동 및 관련 고체상의 용해도에 따라 크게 달라집니다. 현재의 맥락에서 우리는 높은 배경 방사선 수준을 나타내는 스리랑카 중부의 한 위치에서 자연적으로 발생하는 Th-232에 중점을 둡니다. Th L3-edge(16.3keV)에서 X선 흡수 분광법(XAS), 주사 전자 현미경(SEM) 및 에너지 분산 X선(EDX) 분광법을 사용하여 4개의 서로 다른 토양 샘플을 특성화했습니다. XANES(X선 흡수 근처 가장자리 구조) 스펙트럼은 다양한 화학적 환경에 존재하는 Th에 대한 지문 표시로 적용됩니다. 참조 Th-모나자이트(인산염) 및 토리아나이트(산화물) 화합물을 포함하는 확장 X선 흡수 미세 구조(EXAFS) 데이터의 선형 조합 피팅(LCF)은 Th가 대부분 Th-인산염(76 ± 2%)으로 존재하고 Th-산화물(24 ± 2%), 비록 소량의 토라이트(규산염)도 SEM-EDX에 의해 검출되었습니다. SEM-EDX 원소 매핑과 함께 마이크로 초점 X선 형광(μ-XRF) 및 마이크로 X선 흡수 분광법(μ-XAS)을 사용하여 선택된 개별 입자에 대한 추가 연구는 Th 함유 미네랄 입자의 특성에 대한 정보를 제공했습니다. 혼합 단계에 관해서. 이는 스리랑카 토양 샘플의 Th-미네랄 단계에 대한 정량적 및 XAS 기반 종분화 정보를 제공하는 최초의 연구입니다.
토륨(Th)은 자연적으로 발생하는 방사성 원소로, 우라늄(즉, ~ 4 × 10-4 중량%) 및 기타 방사성 물질보다 지각(즉, ~ 8 × 10-4 중량%)에 더 풍부합니다. 요소1. 실제로 상부 대륙 지각의 평균 Th 농도는 ~ 10 – 15 mg kg-12입니다. 자연적으로 발생하는 Th는 원시 방사성 동위원소 Th-232(반감기: 1.40 × 1010년)에 의해 지배됩니다. 이 방사성 동위원소는 지구상의 여러 지역에서 배경 방사선 면적(HBRA)이 높음에도 불구하고 전 세계적으로 배경 방사선 수준(즉, Th-232 함량 ~ 30 Bq kg-13)에 기여합니다. 모나자이트 모래 퇴적물(Th가 풍부한)을 특징으로 하는 토양 샘플에 대해 가장 잘 알려진 사례는 브라질의 Guarapari 및 Meaipe(즉, 연간 평균 유효 선량률 1.5mSv yr-14,5), 중국의 Yangiang(즉, 5.4mSv)에서 발견됩니다. yr-16), 인도의 케랄라 주와 마드라스 주(즉, 15.7 mSv yr-17), 이집트의 나일강 삼각주(즉, < 0.07 mSv yr-18). 잘 알려지지 않은 HBRA는 스리랑카에도 존재하며, 아시아에서 확인된 지역 중 토양에서 가장 높은 평균 Th-232 농도를 나타냅니다(즉, 9 – 1166 Bq kg-1 사이의 Th-232 함량)9. 지금까지 스리랑카의 대부분의 연구는 국가 해안 지역을 따라 확인된 Th가 풍부한 해변 퇴적물에 초점을 맞춰 왔으며10 평균 유효 선량률은 1.2 mSv yr-111입니다. 그러나 Th가 풍부한 지역의 핫스팟도 존재하는 내륙의 Th 단계의 광물학적 특성에 대해서는 알려진 바가 거의 없습니다. 높은 자연 방사능이 잠재적으로 우려되는 인구의 건강에 미치는 영향은 여전히 역학 및 생물학적 연구의 대상입니다. 지금까지 방사선 수준과 건강 문제 사이의 명확한 상관관계는 입증되지 않았습니다(예: Aliyu 및 Ramli13 참조).
Th의 주요 광물상은 모나자이트((Ce, La, Nd, Th)PO4), 토라이트(ThSiO4) 및 토리아나이트(ThO2)14입니다. 순수한 형태의 천연 ThO2 및 ThSiO4 결정은 모나자이트, 우라닌암 및 기타 주요 상과의 공통 연관성으로 인해 드물습니다. 토륨은 인산염, 산화물, 규산염 광물의 혼합상에도 미량으로 존재할 수 있습니다15,16. 특히, 광물 단계에서 토륨이 방출될 때 토륨의 이동 가능성이 관심을 끌고 있으며 잠재적으로 지하수 저수지나 먹이 사슬로의 수송에 기여합니다. 모나자이트는 변성암과 마그마암의 보조 광물로 존재합니다. 이는 높은 안정성을 특징으로 하며 1차 암석 매트릭스가 분해되는 동안 천천히 변형됩니다. 모나자이트의 높은 안정성으로 인해 이 단계가 악티나이드의 고정화 및 장기 폐기 후보로 논의되었습니다. 저온 환경 조건에서 모나자이트 풍화에 대한 정보는 거의 없지만 열수 조건에서 랍도판이나 수화된 산화토륨과 같은 2차 인산염 광물이 형성될 수 있습니다18. 토양에 남아 있는 고체상의 성질과 특히 조사 지역의 라테라이트 토양의 약산성 공극수에서의 용해도는 토륨의 잠재적 이동성을 더 잘 이해하는 데 결정적인 역할을 할 것입니다19.
crystals and the energy was calibrated by assigning the first inflection point of the Th L3-edge XANES recorded from ThO2 to 16.300 keV. XAS spectra for RCs were collected in transmission mode, while fluorescence detection mode was applied for soil samples using silicon drift detectors (Vortex-ME4, Hitachi USA, for bulk sample measurements and Vortex-60EX, SII Nano Technology USA, for spatially resolved XRF/XAS measurements with µ-focused beam). Several scans were collected at room temperature and averaged to obtain adequate counting statistics./p> 3 Å, from nearest Si/Th neighbors, in agreement with the thorite38 or thorianite (pure ThO2)20 crystal structures. This in turn suggests similarities between the soil samples and monazite, while the observed differences among the spectra rather purport the presence of more than one mineral phase of Th in the natural sample./p> 0.92; see Supplementary Fig. S3online). Despite the low Th concentrations in this particle, Th distribution is clearly correlated to those of the REEs (i.e., ρ > 0.75; see Supplementary Fig. S3online), though the highest correlations of Th are found with Y and Pb (i.e., ρ > 0.87; see Supplementary Fig. S3online). Berger et al.7 stated that rhabdophane could also be a relevant secondary phase formed during monazite weathering. Rhabdophane is depleted in Th as compared to monazite, which would explain the low Th content of the particle. Additionally, Th, Pb, Ca, and U show positive skewness of the data distribution (see Supplementary Fig. S3 online). All of these observations suggest that monazite-type minerals may exist in a variety of compositions, in accordance with EXAFS observations. This observation is further confirmed by the work of Seydoux-Guillaume et al.42 who studied low-temperature alteration of Sri Lankan monazite samples (exact locality is unknown). We also observed REEs in mixed phases, as the SEM–EDX maps (Fig. 5(ii)C and 5(ii)a-k) for the REEs and P suggest a uniform distribution of each of these elements over the particle (Fig. 5(ii)d and g-j). A uniform distribution of Th over the particle is suggested by the EDX map (Fig. 5(ii)k). Figure 5(ii)b and c could point to the presence of Si/Al (clay minerals) particles associated with the main phosphate phase. To some extent, the data sets again suggest the presence of clay minerals and Ca-/Fe phases suggesting potential correlation with lanthanides and actinides within the particle and/or at surface./p>