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깊은 무산소 대수층은 미생물을 통해 우라늄 흡수원 역할을 할 수 있습니다.

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깊은 무산소 대수층은 미생물을 통해 우라늄 흡수원 역할을 할 수 있습니다.

Communications Earth & Environment 4권, 기사 번호: 128(2023) 이 기사 인용 2036 액세스 34 Altmetric Metrics 세부 정보 탄산염과 같은 2차 광물에 의한 우라늄(U) 흡수

커뮤니케이션 지구 및 환경 4권, 기사 번호: 128(2023) 이 기사 인용

2036 액세스

34 알트메트릭

측정항목 세부정보

지구상 어디에나 존재하는 탄산염 및 황화철(Fe)과 같은 2차 광물에 의한 우라늄(U) 흡수는 다양한 환경별 조건으로 인해 표면 환경에 비해 깊은 무산소 환경에서 상당할 수 있습니다. 그러나 깊은 무산소 지하수 시스템에서 U 환원 제거 경로와 238U와 235U 동위원소 간의 관련 분류에 대한 지식은 여전히 ​​파악하기 어렵습니다. 여기서 우리는 방해석과 Fe-황화물에 의한 U(IV)의 후속 트래핑과 함께 지구 화학적으로 이동성 U(VI)의 감소를 촉진하는 황화물 종의 형성에 영향을 미치는 유기 성분의 박테리아에 의한 분해를 보여줍니다. 파쇄수 및 방해석 샘플에서 U 및 Ca에 대해 기록된 동위원소 서명은 U(VI) 감소 거동 및 방해석 성장 속도에 대한 추가적인 통찰력을 제공합니다. 파쇄된 화강암의 시추공 부분에서 지하수로부터 U 제거 효율이 75%에 도달하고 U가 매우 부족한 지하수의 2차 광물에 선택적으로 U가 축적되는 것은 깊은 무산소 환경에서 U에 대한 이러한 광범위한 광물학적 흡수원의 잠재력을 보여줍니다.

우라늄(U)은 저온 탄산염 광물, 퇴적물 및 암석에서 발생하는 어디에나 존재하는 미량 원소입니다. U를 함유한 이러한 탄산염 물질은 지질연대학, 해양 고대-산화환원 연구 및 환경 프록시를 포함한 기초 조사에 광범위하게 사용됩니다. 후자의 연구에서는 238U/235U 동위원소 분류 기호(δ238U)를 지구의 지질 역사 전체에 걸쳐 산화환원 및 결합된 기후 변화에 대한 특정 프록시로 사용합니다1,2,3,4,5,6. 대조적으로, 제한된 수의 δ238U 연구만이 U 채광 및 관련 산화환원 교란과 같은 엔지니어링 활동 후 지역 환경 영향을 제한합니다. 주로 U(VI) 환원 동안 상당한 U 동위원소 분류가 예상되므로, 철(Fe)-황화물과 같은 풍부한 산화환원 활성 종을 포함하는 시스템이 가장 큰 관심을 끌었습니다. U(IV)로 상승된 U의 발생은 U가 풍부한 몇몇 고대 방해석에서 보고되었지만10,11,12, 이러한 시스템에 대한 U 동위원소 분별 분석은 아직 보고되지 않았습니다. 무산소 시스템에서 검출된 U의 높은 분배 계수는 2차 광물에 구조적으로 통합된 U(IV)로 인해 발생할 수 있다고 제안되었습니다13. 그러나 환원 조건에서 형성된 방해석에서 구조적 U(IV)의 발생과 물 및 광물 분석에 의해 입증된 높은 분배 계수에 대한 결합 증거가 존재하지 않기 때문에 이는 아직 확인되지 않았습니다.

최근 실험실 연구에서는 δ238U 시그니처를 국소 및 전역 산화환원 조건14,15에 연결하는 U 동위원소 분류 메커니즘을 더 잘 이해하는 것을 목표로 했습니다. 그러나 이러한 연결은 깊은 무산소, 미생물 매개 암석 환경에 적용할 때 파악하기 어렵고 탐구되지 않은 상태로 남아 있습니다. 현재 추정에 따르면 심부 생물권에는 지구상 미생물의 대부분과 상당한 양의 바이오매스가 서식하고 있는 것으로 나타났습니다16. 미생물은 유기 물질의 분해를 촉매하여 방해석13,17 및 Fe-황화물18,19과 같은 2차 미네랄의 형성을 촉진하고 U와 같은 미량 원소의 환경 이동성에 영향을 미치기 때문에 미생물 매개에 대한 탐구가 시급히 필요합니다. 지하 환경에서의 U 감소 및 관련 U 동위원소 분류. 최근 연구에서는 긍정적인 δ238U 특성 발견을 기반으로 미생물 활동 후 롤 프론트 퇴적물에서 형성된 비결정성 U(IV) 종의 형성이 보고되었습니다9. 후자와 다른 최근 연구는 다양한 자연 샘플1,3,10,11,20,21,22,23 또는 실험실 실험24,25,26의 고대 시스템에 중점을 두었지만 관련 간행물은 보충 정보(SI)에 표시됩니다. 및 보충 표 1), 희석된 환경 시스템의 U 종분화와 관련된 δ238U 시그니처 분석을 포함하는 현대 탄산염에 대한 조사는 거의 없습니다.

double-crystal monochromator. Several XANES spectra were recorded, 15 min each, until a desired spectral quality of the average of the scans was achieved. To minimize possible beam damage effects, each spectrum was collected at a new position on a U-rich rim area of 30 µm × 150 µm. Preliminary spectra analysis was done using PyMca software85, and normalized with the ATHENA program from DEMETER software package86. µXANES spectra collected at different microfocus beamlines were aligned by comparing the positions of the first inflection points determined for the same calcite material./p> double-crystal monochromator87. Calcite crystal was packed into a double layer of 50 µm Kapton tape and mounted on a motorized three-axis sample stage, positioned at 45° to the incident beam. EXAFS spectra were recorded in a fluorescence mode using Canberra SXD-7 SDD coupled to Quantum Detectors Xspress3 DXPs. In total, 122 scans were recorded 20 min per scan in nine discrete spots. Data were extracted, and Fourier transforms were applied over the k-range 2.5–8.5 Å−1 using the ATHENA and ARTEMIS programs from the IFFEFIT program package86. The fit was performed in R space for the 1.00–4.10 Å range. The scattering paths were generated with the FEFF8.2 code implemented in ARTEMIS using calcite crystal structure (AMCS database no. 0017866). Two short U-O1 and U-O2, one U-C, and long U-O (denoted as U-O3) and one U-Ca single scattering paths (in total, five) were used to fit the EXAFS spectrum. A shell-by-shell modeling approach was followed in the EXAFS analyses. The coordination number of U-C, U-O3, and U-Ca were fixed at 6. The amplitude reduction factor was set to 1. Other parameters were varied./p>